1. Общая формулировка научной проблемы и ее актуальность.
Научная проблема состоит в описании взаимодействия (поглощения и рассеяния) электромагнитного излучения с произвольными объектами. Данная проблема особенно сложна для материалов, имеющих большой (по модулю) комплексный показатель преломления. В частности, это относится к металлам в видимой области спектра и силикатам – в инфракрасной. За последние 20 лет было разработано множество методов синтеза металлических наночастиц, и они находят всё большее применение в различных областях науки и техники. Это делает особенно актуальным проблему моделирования их оптических свойств. Из используемых методов моделирования светорассеяния наиболее часто в данных приложениях используется стандартный метод дискретных диполей (МДД). Однако, в большинстве случаев его точность недостаточно изучена или даже сомнительна, что затрудняет количественное использование результатов моделирования.
2. Конкретная решаемая в работе задача и ее значение.
Реализация новой формулировки FCD (filtered coupled dipoles) метода дискретных диполей в компьютерной программе ADDA. Детальное исследование новой формулировки при различных формах, размерах и показателях преломления рассеивателей. Исследование точности МДД, как стандартной формулировки, так и FCD, для моделирования оптических свойств золотых наночастиц.
3. Используемые подходы, новизна и оригинальность.
Формулировка FCD, хотя и была предложена ранее, не использовалась для реальных объектов. Оригинальность исследования как формулировки FCD, так и точности моделирования оптических свойств золотых наночастиц, определяется систематическим подходом. В частности, были использованы несколько форм частиц: шар, куб, стержень, и пористые частицы, а также широкий диапазон уровня дискретизации (размера диполя). Это позволило сделать качественно новые выводы о свойствах МДД в этих условиях. Кроме того, использовалась ранее разработанная оригинальная методика экстраполяции для вычисления референсных значений в тех случаях, когда не существует простых альтернативных методов (кубы и пористые частицы). Именно это позволило получить достоверные результаты о точности МДД применительно к частицам данной формы. При исследовании различий между формулировками МДД также вычислялся спектр матрицы взаимодействия для нескольких частиц много меньше длины волны.
4. Полученные результаты и их значимость.
Показано, что FCD в целом не хуже, а в некоторых случаях намного лучше, чем стандартные формулировки МДД [1]. Время вычисления (для достижения заданной точности) в некоторых случаях уменьшается на несколько порядков (до 104 раз). Таким образом, можно рекомендовать формулировку FCD для повсеместного использования при моделировании с помощью МДД. Для малых частиц при использовании FCD, спектр матрицы взаимодействия ближе к спектру интегрального оператора. Это объясняет как лучшую точность, так и более быструю сходимость итерационного метода решения системы линейных уравнений. Также показано, что МДД (в формулировке FCD) применим практически для любых материалов (показателей преломления), хотя это и требует значительных вычислительных затрат.
Показано, что точность МДД для золотых наночастиц сильно зависит от конкретной задачи [2]. В частности, для шаров достаточно использовать 32 диполя на диаметр частицы для точного описания спектрального пика, но для 10% точности сечения поглощения в диапазоне длин волн [600,800] нм необходимо использовать в 4–8 раз меньшие диполи (общее количество диполей в 50–500 больше). Точность МДД для кубов на порядок лучше, чем для шаров и стержней, а относительные ошибки в сечении рассеяния в 10 раз меньше чем для сечения поглощения (для кубов и стержней). Важно отметить, что во многих случаях точность МДД при использовании стандартного уровня дискретизации (количества диполей) не удовлетворительна, что объясняет плохое согласие результатов моделирования с экспериментом, которое часто встречается в литературе.
Новая формулировка FCD была реализована в общедоступной компьютерной программе ADDA (http://code.google.com/p/a-dda/), что позволило другим исследователям немедленно использовать её в своей работе. Текущая версия программы ADDA 1.0 [3] является надёжным инструментом для моделирования светорассеяния. Кроме того, она предоставляет пользователю широкий выбор параметров моделирования, включая современные формулировки МДД – это выгодно отличает ADDA от аналогичных программ. В частности, помимо FCD в ADDA реализована ещё одна перспективная формулировка МДД, основанная на интегрировании функции Грина по объёму диполя, которая, однако, ещё ожидает своего детального изучения.
5. Уровень полученных результатов в сравнении с мировым.
Полученные результаты определяют собой мировой уровень в развитии метода дискретных диполей и его использования для моделирования оптических свойств металлических наночастиц. При этом М. Юркин является признанным экспертом в данной области, что подтверждается приглашённым обзорным докладом «Light scattering simulations with the discrete dipole approximation» на конференции «Electromagnetic and Light Scattering XII» (Хельсинки, Финляндия) и приглашением написать главу «Computational Approaches for Plasmonics» в коллективной монографии «Handbook of Molecular Plasmonics» (будет издано издательством Pan Stanford Publishing в конце 2011 г.). Текущая версия программы ADDA используется примерно 60-ю исследователями по всему миру, что подтверждено более 50-ю публикациями в иностранных журналах.
Вклад авторского коллектива.
Юркин М.А. внёс определяющий вклад в представляемые результаты. A.G. Hoekstra участвовал в обсуждении результатов, D. de Kanter проводил моделирование светорассеяния золотыми наночастицами в статье [2], а M. Min сделал модели пористых частиц и вычислял спектр матрицы взаимодействия в статье [1].
Список прилагаемых статей.
- Yurkin M.A., Min M., Hoekstra A.G. Application of the discrete dipole approximation to very large refractive indices: Filtered coupled dipoles revived // Phys. Rev. E. 2010. Vol. 82, № 3. P. 036703.
- Yurkin M.A., de Kanter D., Hoekstra A.G. Accuracy of the discrete dipole approximation for simulation of optical properties of gold nanoparticles // J. Nanophoton. 2010. Vol. 4, № 1. P. 041585.
- Yurkin M.A., Hoekstra A.G. The discrete-dipole-approximation code ADDA: capabilities and known limitations // J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer. 2011. Vol. 112, № 13. P. 2234–2247.