Исследования

Метод Вороного-Делоне

Используется пакет Gromacs для молекулярно-динамическое моделирования. Исследуются модели водных растворов амфифильных молекул, белков, ДНК, а также липдных бислоев. Используются свои рабочие станции с графическими ускорителями, а также вычислительный кластер НГУ. Рассчитаны микросекундные траектории олигомера ДНК с прикрепленными спиновыми меткам, исследовано "расплетание" цепей олигомера ДНК [E.D. Kadtsyn, et al. A.V. Journal of Molecular Liquids, 2016, 221, 489–496.]

Модель твердых сфер отражает основные структурные черты жидкой, стеклообразной и кристаллической фазы, помогает понять сущность фазовых переходов, кристаллизации, плавления и стеклования. Однако до сих пор остаются непонятыми закономерности некристаллического заполнения пространства шарами. Мы исследовали упаковки твердых шаров в широком диапазоне плотностей, как рыхлые, так и плотные неупорядоченные, в том числе в окрестности Берналовской плотности (64.5% объема занято шарами), являющейся предельной для существования некристаллической упаковки. Результаты наших исследований обсуждаются в публикациях: Phys. Rev. Focus (2007), A.V. Anikeenko et al. PRE 77, 031101 (2008), А.В. Аникеенко, Н.Н. Медведев, ЖСХ, 2009, Том 50, №4, с. 787-794.

Было показано, что для плотных неупорядоченных упаковок характерен «политетраэдрический» принцип организации структуры. Однако его возможности исчерпываются при достижении Берналовского предела. Дальнейшее повышение плотности возможно только за счет изменения принципа упаковки, а именно, допуская возникновение кристаллического расположения сфер.

Поры и межмолекулярные пустоты

Пустое межатомное пространство дает дополнительную информацию, комплементарную к атом-атомному описанию структуры. Характерные черты строения сложных молекулярных систем (молекулярные жидкости, биологические молекулы, т.п.) иногда легче понять рассматривая межмолекулярные пустоты, чем корреляции между атомами. В частности, вместо традиционной атом-атомной функции радиального распределения можно рассчитывать аналогичную функцию для межатомных пустот: M.G. Alinchenko, et al. Journal of structural Chemistry, Vol. 47, Supplement, pp. S119-S125, 2006.

Анализ самих пустот представляет самостоятельную задачу. Здесь удобно использовать симплексы Делоне, каждый из которых представляет элементарную межатомную полость, а любая большая полость составлена из них. Симплексы Делоне определяют интерстициальные сферы, с помощью которых можно изображать имеющиеся в системе пустоты. В частности, в работе G. Hantal et al. J. Chem. Phys. 133, 144702, 2010 изучены пустоты, образующиеся в модельных частицах высокоатмосферной сажи.

Расчет парциального мольного объема и его составляющих для биомакромолекул в водном растворе

Для понимания конформационных превращений белка, происходящих при воздействии температуры и давления, важно знать, как ведут себя его составляющие: собственный, молекулярный объём белка в растворе, а также вклад от изменения плотности гидратной оболочки. Эти характеристики сейчас можно надежно извлекать из молекулярно-динамического моделирования. С помощью метода Вороного-Делоне осуществляется декомпозиция раствора на области, относящиеся к белку, к границе между белком и водой (сольватная оболочка), и к чистой воде, [Voloshin, V. P. et al. Biophys. Chem. 2014, 192, 1–9].

Для быстрого расчета объёма пустот между молекулами, разработан новый оригинальный алгоритм, использующий специальное геометрическое построение - субсимплекс Вороного-Делоне [V.P. Voloshin, et al Trans. on Comput. Sci. XXII, LNCS 8360, pp. 156--172. Springer, Heidelberg (2014)]. В результате стало возможным получать надёжные значения искомых величин, проводить усреднение по большому числу (тысячи) независимых конфигураций молекулярно-динамической траектории. Получены и обработаны модели растворов белков при разных температурах и давлениях [Voloshin, V.P. et al J. Phys. Chem. B, 2015, 119, 1881-1890; Smolin N, at al // Phys Chem Chem Phys. 2017, 19(9):6345-6357].